Études informatiques et expérimentales de la propriété diélectrique géante des céramiques Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12

Oct 05, 2023

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 4638 (2023) Citer cet article

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Une méthode sol-gel modifiée a été utilisée pour produire avec succès des céramiques Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 avec une permittivité diélectrique élevée. La permittivité diélectrique des céramiques Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 atteint des valeurs supérieures à 104 à température ambiante et 1 kHz. De plus, ces céramiques présentent deux relaxations diélectriques induites thermiquement distinctes sur une large plage de températures. La tangente de perte est en effet petite, ~0,032–0,035. À basse température, la relaxation diélectrique a été attribuée à l'effet de la lacune d'oxygène, tandis qu'à haute température, elle a été attribuée aux effets de jointure de grain et de contact échantillon-électrode. Nos calculs ont révélé que les ions Y et Na sont susceptibles d'occuper respectivement les sites Ca et Cu. En conséquence, d'autres phases liées à Cu, en particulier CuO, ont été observées aux joints de grains. D'après notre analyse, il existe une compensation de charge entre les ions Na et Y dans Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12. De plus, les états Cu+ et Ti3+ observés dans notre étude XPS proviennent de la présence d'une lacune d'oxygène dans le réseau. Enfin, la principale cause de l'énorme permittivité diélectrique des céramiques Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 provient principalement de l'effet condensateur de la couche barrière interne.

Les gens comptent beaucoup sur les appareils électroniques à haute performance dans leur vie quotidienne. De nombreuses innovations électroniques ont donc été développées, en commençant par l'amélioration des propriétés électroniques des matériaux utilisés dans les composants essentiels et en terminant par la production d'appareils électroniques. Le point de vue le plus souvent exprimé est la volonté de réduire la taille des appareils tout en augmentant leurs performances1,2,3,4,5. Une autre perspective est la nécessité de réduire l'utilisation de composés dangereux dans les appareils électroniques5,6,7,8,9,10,11,12. Au cours des dernières années, les appareils de haute technologie, en particulier ceux utilisés pour le stockage de l'énergie électrique, ont fait l'objet de nombreuses discussions1,2,3,4. Des études publiées précédemment ont indiqué que les performances des condensateurs sont améliorées car leur utilisation est essentielle pour le stockage électrique temporaire1,2,3,4,5. Les condensateurs en céramique sont largement utilisés comme composants essentiels dans une variété d'appareils, tels que les cartes graphiques et la mémoire vive (RAM)13. Les propriétés diélectriques d'un matériau déterminent son aptitude à diverses applications, en particulier pour les condensateurs. Les constantes diélectriques (ε′) et les tangentes de pertes diélectriques (tan δ) sont des paramètres critiques indiquant les performances diélectriques des matériaux14. L'intérêt récent pour les céramiques TiO2 co-dopées aux ions métalliques, SnO2 co-dopées aux ions métalliques et ACu3Ti4O12 (A=Ca, Cd, Na1/2Y1/2, Sm2/3, Y2/3) non dopées, dopées simples et co-dopées a attiré l'attention des universitaires intéressés par l'étude de leurs propriétés structurelles et diélectriques1,2,3,4,5,6,15,16,17,18,19,2 0,21,22. Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 (NYCTO) est l'un des diélectriques céramiques les plus populaires étudiés ces dernières années18,19,20,22.

Pour la céramique NYCTO, les deux domaines d'investigation les plus importants sont l'amélioration de ses propriétés diélectriques et l'étude des causes de sa réponse diélectrique colossale18,19,20,22. En général, le ε′ élevé des céramiques NYCTO est intéressant. Selon le modèle de condensateur à couche barrière interne (IBLC), l'origine la plus largement reconnue du ε′ élevé de NYCTO et de céramiques similaires est la polarisation interfaciale23,24. Cela est dû à l'hétérogénéité de leur microstructure. Des méthodes technologiques avancées ont montré la présence de grains semi-conducteurs et de joints de grains isolants (GB) dans le NYCTO et les céramiques associées18,19,20,22,23,24. De leur échelle microscopique basée sur un modèle IBLC, le mécanisme de capacité de la couche barrière à l'échelle nanométrique (NBLC) et l'impact des limites de domaine proviennent de défauts intrinsèques. Ils se sont avérés être à l'origine de la gigantesque réponse diélectrique du NYCTO25,26. Nos travaux antérieurs ont montré que les céramiques NYCTO produites par une réaction à l'état solide (SSR) et frittées à 1100 ° C pendant plusieurs durées atteignaient des valeurs ε 'élevées, 0, 13-2, 30 × 104, avec des valeurs tanδ faibles, 0, 030-0, 11118. Ahmad et Kotb ont signalé une température de frittage réduite via l'utilisation du frittage par plasma d'étincelle (SP). Ils ont découvert un ε′ élevé d'environ 2,49 × 104 dans une céramique NYCTO frittée à 975 ° C pendant 10 minutes. Néanmoins, son tanδ reste très élevé (~3,39)20. De plus, Kotb et Ahmad ont révélé qu'une valeur ε′ de 4,50 × 103 et une tangente de perte de 0,055 peuvent être obtenues dans une céramique NYCTO produite à l'aide d'un SSR et frittée dans l'air pendant 10 h à 1050 °C19. Après le SSR, une valeur ε′ supérieure à 104 avec un tanδ inférieur à 0,10 a été obtenue en utilisant une température de frittage élevée (1100 °C). Des techniques chimiques humides, en particulier une technique sol-gel modifiée, ont été proposées comme méthodes de fabrication viables pour produire des céramiques diélectriques avec des propriétés souhaitables via un frittage à basse température6,9,10,12. Alors que les propriétés diélectriques des céramiques ACu3Ti4O12 produites par une méthode chimique humide ont été largement documentées6,7,8,9,10,11,12, elles n'ont jamais été publiées pour le NYCTO. Dans quelques études du NYCTO, une décomposition mineure de phases supplémentaires a été observée dans les images SEM18,20,27. Cependant, XRD ne peut pas les identifier. Ces phases peuvent générer des valeurs ε' élevées avec des valeurs tanδ faibles dans le NYCTO. En conséquence, une méthode sol-gel modifiée doit être utilisée pour préparer NYCTO. Bien que les recherches sur les céramiques NYCTO18,19,20,22 aient été largement rapportées, seuls les résultats expérimentaux ont été présentés. Il est raisonnable de combiner des méthodes expérimentales et informatiques basées sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) pour mieux comprendre les propriétés électriques et diélectriques de cette céramique.

Les céramiques NYCTO ont été efficacement produites dans cette étude en utilisant une technique sol-gel modifiée. De plus, les propriétés structurelles et diélectriques des céramiques NYCTO ont été systématiquement étudiées et évaluées. Des calculs DFT ont été effectués pour identifier la position la plus stable du réseau pour les atomes de Na, Y, Cu, Ti et O. Tous les résultats expérimentaux et informatiques sont discutés et comparés aux valeurs publiées dans la littérature. Le processus de fabrication est décrit du début à la fin dans les résultats et la discussion.

Les modèles XRD des céramiques NY9h et NY15h sont illustrés à la Fig. 1a. Les analyses des compositions de phase ont montré un mélange de la phase de type CCTO avec une petite phase de CuO (ICSD n ° 01-080-0076), qui est observée à 2θ = 35,6. Les données XRD ont révélé que la phase de type CCTO présente une structure cubique centrée sur le corps possédant le groupe d'espace Im-3 (204)28. Dans notre raffinement de Rietveld, le groupe spatial et les positions atomiques de CaCu3Ti4O12 (ICSD n° 01-075-2188) sont utilisés comme paramètres initiaux. Nous avons ensuite remplacé Na et Y par 0,5 mole sur les sites Ca de cette structure, connue sous le nom de structure NYCTO. Les positions atomiques de Na, Y, Cu, Ti et O, l'occupation et le groupe spatial des céramiques NY9h et NY15h sont données dans le tableau 1. En utilisant les paramètres donnés dans le tableau 1, la technique de Rietveld a été utilisée pour examiner les spectres XRD des céramiques NY9h et NY15h. Les ajustements de profil de Rietveld pour ces deux échantillons de céramique sont illustrés aux Fig. 1b, c. Dans ces figures, il est démontré que l'approche de Rietveld pourrait être utilisée pour faire correspondre efficacement les données expérimentales. Les paramètres indiquant des résultats acceptables du raffinement de Rietveld ont été pris en compte. Pour cela, les facteurs R pour le raffinement de Rietveld doivent être inférieurs à 10 %29. De plus, les coefficients de qualité d'ajustement (GOF) doivent être inférieurs à une valeur de 4. Comme le montre le tableau 2, la technique de Rietveld a produit des valeurs appropriées pour le facteur R de profil pondéré (Rwt), le facteur R de profil attendu (Rexp), le facteur R de profil (Rp) et les facteurs GOF. Les paramètres de réseau estimés (ɑ) des céramiques NY9h et NY15h se sont avérés être respectivement de 7,3816 (0) et 7,3823 (0) Å. Les erreurs de tous les modèles XRD ajustés ont été déterminées. On a constaté qu'elles sont effectivement petites, inférieures à 10−5 Å. Par conséquent, les erreurs du paramètre de réseau sont négligeables dans le travail actuel. Ces résultats peuvent être comparés à ceux d'études publiées5,10,12,28. De plus, les densités théoriques (ρT) des céramiques NY9h et NY15h ont été estimées à l'aide des spectres XRD.

(a) Modèles XRD de céramiques NY9h et NY15h. (b, c) ajustements respectifs du profil de Rietveld de ces deux échantillons.

Sur la base des résultats, ils ont été déterminés à 5,2025 et 5,2011 g/cm3, respectivement. Il est intéressant de noter que ρT dans le système NYCTO est supérieur à ceux estimés dans le système CCTO. D'après nos procédures de synthèse, 3 moles de CuO sont initialement utilisées. Selon notre raffinement de Rietveld, il a été constaté qu'il reste encore un faible pourcentage de 2,5 de CuO dans nos échantillons. Par conséquent, ce CuO restant correspond à 0,075 mole. La composition de nos échantillons sans la phase CuO devrait être Na0.5Y0.5Cu3-0.075Ti4O12 ou Na0.5Y0.5Cu2.925Ti4O12.

Les images SEM de la microstructure en coupe transversale polie et de la distribution de taille des céramiques NY9h et NY15h après traitement thermique sont présentées sur les Fig. 2a, b. Différentes tailles de grains sont observées dans ces échantillons. De plus, un petit nombre de pores peut être détecté dans les céramiques NY9h et NY15h. La croissance des grains s'est avérée anormale. Une technique d'interception linéaire a été utilisée pour déterminer la taille moyenne des grains de tous les échantillons. Ces résultats sont présentés dans le tableau 2. Il a été constaté que la taille moyenne des grains de la céramique NY9h est d'environ 7,75 μm, ce qui est inférieur à celui de la céramique NY15h (~ 10,07 μm).

Images SEM en coupe transversale polies et distributions de taille des céramiques (a) NY9h et (b) NY15h.

Cela peut être dû au temps de frittage plus long de la céramique NY15h. A la même température de frittage, le grain moyen des céramiques NY9h et NY15h est légèrement plus gros que celui des céramiques NYCTO produites à l'aide d'un SSR19. De plus, la microstructure de nos échantillons est particulièrement plus fine que celle de la céramique NYCTO fabriquée par un procédé SSR et frittée à 1090 °C pendant 5 h. De plus, comme le montrent les couches GB, il est probable qu'une deuxième phase était présente. Lorsque les images SEM et les résultats XRD sont comparés, il est plausible qu'une petite phase secondaire était présente au niveau des GB pouvant représenter CuO.

Comme le montre la figure 3, la cartographie EDS indique que les éléments Na et Y sont uniformément répartis sur les surfaces en céramique. Les ions Ti sont prédominants dans la région des grains, alors qu'ils sont rares au GB. De plus, les phases riches en Cu sont également abondantes dans les couches GB (zones plus brillantes). Sur la base de ces observations, CuO a été trouvé aux GB. Avant la fabrication, les quantités stoechiométriques et l'équilibre de charge de la céramique ont été soigneusement examinés. Néanmoins, CuO peut encore s'être décomposé pour former une seconde phase. Selon notre étude, la présence d'une phase Cu apparentée dans le NYCTO est comparable à celle décrite dans la littérature pour ce matériau18,20. La décomposition de la phase CuO peut être anormale. Ainsi, une enquête approfondie pour déterminer l'origine de la décomposition de la phase CuO observée doit être effectuée. Les densités apparentes (ρB) des céramiques NY9h et NY15h ont été étudiées à l'aide de la méthode d'Archimède et se sont révélées être respectivement de 4,5466 et 4,6514 g/cm3. Selon les valeurs de ρT et ρB, les facteurs D pour NY9h et NY15h étaient respectivement de 87,39 et 89,43 %.

Cartographie EDS de la céramique NY9h. Distribution de (a) tous les éléments, (b) Na, (c) Y, (d) Cu, (e) Ti et (f) O éléments dans l'échantillon NY9h.

Nous avons mené une enquête approfondie sur les propriétés électriques et diélectriques des céramiques NYCTO frittées. Les résultats sont exprimés en capacité relative (Cp) et tanδ lors des mesures. La valeur ε 'peut être déterminée à l'aide de l'équation. (1):

où d désigne l'épaisseur de l'échantillon, A est la surface de l'électrode métallique et ε0 représente la permittivité de l'espace vide (ε0 = 8,85410-12 F/m). Un tracé complexe d'impédance (Z*=Z′-jZ″) est utilisé dans la recherche diélectrique pour expliquer les propriétés électriques des matériaux. Pour analyser les données d'impédance, les tracés Z * ont été modélisés par un circuit équivalent idéal de deux éléments RC parallèles affichés sur la Fig. 4d. À partir de la figure 4d, le premier élément RC représentant la réponse du grain est connecté en série avec le deuxième élément RC indiquant la réponse de la limite du grain. L'équation (2) peut être utilisée pour calculer le tracé Z* :

où ω=2πf est la pulsation, C0=ε0A/d est la capacité de l'espace. ε* désigne la permittivité diélectrique complexe, qui est constituée d'une partie réelle (ε') ou permittivité diélectrique et d'une partie imaginaire (ε"=ε'tanδ) ou facteur de perte totale. Les propriétés diélectriques des céramiques NY9h et NY15h ont été étudiées à différentes fréquences et températures dans cette étude. Les dépendances de fréquence de ε 'et tanδ dans les céramiques NY9h et NY15h sont illustrées respectivement sur les figures 4a et b.

( a ) Dépendances en fréquence de ε 'à 20 ° C des céramiques NY9h et NY15h. (b) Dépendance en fréquence de tan δ. ( c ) Tracés du complexe d'impédance (Z *) à 20 ° C; son encart montre Z* à 60 °C. (d) Le circuit équivalent représente la microstructure électrique hétérogène du grain semi-conducteur et de la limite du grain isolant.

Comme démontré sur ces figures, la valeur ε' de la céramique NY15h est supérieure à celle de la céramique NY9h dans la gamme de fréquence inférieure à 105 Hz. Selon l'imagerie SEM, l'augmentation de ε 'est fortement liée à l'augmentation de la taille des grains causée par le temps de frittage plus long pour l'échantillon NY15h, ce qui indique le comportement IBLC dans le matériau. Cependant, ce composant microstructural peut ne pas être le seul facteur qui influence de manière significative les changements dans la réponse diélectrique. Les valeurs de ε′ à 1 kHz des céramiques NY9h et NY15h étaient respectivement de 1,37 × 104 et 1,99 × 104. De manière surprenante, ces deux céramiques peuvent atteindre des valeurs ε′ supérieures à 104 en frittant à 1050 °C, alors que les céramiques NYCTO produites à l'aide du SSR doivent être frittées à 1100 °C pour atteindre cette valeur18. Les céramiques NYCTO produites à l'aide d'une technique sol-gel modifiée peuvent avoir de bonnes propriétés diélectriques. Comme le montre la figure 4b, dans la plage de fréquences inférieure à 103 Hz, le tanδ de la céramique NY15h est supérieur à celui de la céramique NY9h. De fortes augmentations de tanδ, correspondant à une diminution rapide de ε′, ont été observées à des fréquences supérieures à 105 Hz. C'est ce qu'on appelle la relaxation diélectrique19,20,21. La relaxation diélectrique observée à des fréquences plus élevées pourrait être causée par la résonance des porteurs de charge dans le grain. Par conséquent, le tanδ augmente considérablement. Les résultats microstructuraux indiquent que l'augmentation de tanδ de la céramique NY15h par rapport à NY9h peut être due à une réduction de la résistance globale d'un matériau, en particulier la réponse GB. A l'aide d'un tracé Z*, il est possible d'estimer les résistances des gains (Rg) et GBs (Rgb). Le large arc semi-circulaire représente la réponse électrique des GB, tandis que l'interception non nulle représente la réponse électrique des grains. Bien que Rgb ne puisse pas être déterminé à cette température, comme indiqué sur la figure 4c, ces spectres Z * peuvent être utilisés pour déduire que le Rgb de la céramique NY9h est supérieur à celui de la céramique NY15h en comparant les pentes de ces tracés. Les tracés Z * de NY9h et NY15h à 60 ° C sont illustrés dans l'encadré de la Fig.4c. On a clairement vu que les tendances du tracé Z* à des températures de 20 °C et 60 °C sont identiques. Une valeur Rgb plus élevée pour la céramique NY9h est fortement liée à son tanδ inférieur dans la gamme de fréquences inférieure à 103 Hz par rapport à la céramique NY15h. L'augmentation de tanδ dans la gamme des basses fréquences de la céramique NY15 est directement liée à une plus grande conduction CC causée par la migration de charge sur de longues distances10,11, comme le montre l'Eq. (3):

où σdc désigne la conductivité continue et ε′s est la permittivité diélectrique aux basses fréquences. Aux basses fréquences, il a été découvert que la connexion entre la conductivité DC et le tanδ suit de près l'Eq. (3). Les valeurs de tanδ à 1 kHz de NY9h et NY15h étaient respectivement de 0,035 et 0,032. Il a été constaté que les valeurs ε′ de NY9h et NY15h sont supérieures à celles rapportées pour les céramiques NYCTO préparées à l'aide des méthodes de frittage SSR19 et plasma20. De plus, le tanδ de nos échantillons est inférieur à celui des céramiques NYCTO synthétisées à la fois par les approches SSR et de frittage par plasma d'étincelle19,20. Par conséquent, la propriété diélectrique de nos céramiques NYCTO est supérieure à celle des céramiques NYCTO obtenues par les méthodes de frittage SSR et plasma.

Avec une température de frittage réduite, la rétention de valeurs ε′ élevées et la réduction de tanδ ont été des réalisations importantes dans la production et l'étude des propriétés de la céramique NYCTO à l'aide d'une méthode sol-gel modifiée. Compte tenu de l'équation, Rgb = 1/ωCgb, où Cgb est la capacité GB, il est plausible de suggérer que l'augmentation de ε′, en plus d'être causée par une augmentation de la taille des grains, peut également résulter d'une réduction de Rgb par rapport à l'échantillon NY9h. L'interception non nulle montrant la réponse électrique à l'intérieur des grains a également été observée dans les tracés Z * [figure non illustrée]. Les valeurs Rg estimées des céramiques NY9h et NY15h sont respectivement de 98 et 103 Ω⋅cm, comme indiqué dans le tableau 3. Bien que les temps de frittage des céramiques NY9h et NY15h varient d'environ 6 h, leurs valeurs Rg sont presque identiques.

La figure 5 illustre les dépendances de température de ε 'à 1 kHz pour les céramiques NY9h et NY15h. Les valeurs ε′ des céramiques NY9h et NY15h sont probablement stables à des températures inférieures à 90 °C. De plus, ε′ a légèrement augmenté à des températures supérieures à 90 °C. Cela indique que la conduction CC prédomine dans les céramiques NYCTO10,11. Un tel comportement diélectrique est similaire à celui rapporté dans les céramiques Na1/2Sm1/2Cu3Ti4O1230. Dans les travaux en cours, les coefficients de température de ε′ à 1 kHz pour les céramiques NY9h et NY15h ont été évalués. À des températures allant de -60 à 80 ° C, les valeurs ε 'des céramiques NY9h et NY15h ont changé de moins de 22% par rapport à ε 'à température ambiante. Il est bien connu que la méthode de préparation affecte directement les propriétés physiques telles que les paramètres de réseau, la taille des grains, les propriétés électriques et diélectriques. Selon les exigences des condensateurs céramiques commerciaux, ε′, tanδ et la stabilité en température de la valeur ε′ sont des paramètres vitaux14, c'est-à-dire une tangente de perte inférieure à 0,05 à 1000 ± 50 Hz et à température ambiante, et une permittivité diélectrique supérieure à 5000. 04), tandis que le ε′ des céramiques NYCTO obtenues par les méthodes de SSR et de frittage par plasma étincelle varie de 103 à 104. 2La1/2Cu3Ti4O1233 produit par la méthode SSR. En comparant le tanδ, il a été constaté que les valeurs de tanδ de nos céramiques synthétisées (0,032–0,035) sont en effet faibles par rapport au tanδ du NYCTO obtenu à partir d'autres méthodes de préparation19,20. De plus, le tanδ des céramiques Y2/3Cu3Ti4O1231, Na1/2Sm1/2Cu3Ti4O1232 et Na1/2La1/2Cu3Ti4O1233 est plus grand que notre tanδ obtenu. Selon la figure 5, les coefficients de température de ε 'à 1 kHz des céramiques NY9h et NY15h changent de moins de 22% à des températures allant de - 60 à 80 ° C. Sur la base de ces résultats, les valeurs ε′ et tanδ, ainsi que les coefficients de température de la valeur ε′ de notre NYCTO répondent à la norme des condensateurs de classe III, tels que les condensateurs X5U et Y5U14.

Dépendance en température de ε′ à 1 kHz des céramiques NY9h et NY15h. Son encart montre le coefficient de température de ε′ à 1 kHz.

Les caractéristiques JE non linéaires du NYCTO fritté à température ambiante sont illustrées à la Fig. 6. Nous avons constaté que la relation entre J et E est non linéaire résultant de la présence d'une structure IBLC dans ces échantillons. Cette observation est en excellent accord avec Chung et al.26. Dans le présent travail, le champ électrique de claquage (Eb) et les coefficients non linéaires (α) des céramiques NY9h et NY15h ont été calculés. Les valeurs Eb étaient respectivement de 6,28 × 103 et 5,83 × 103 V / cm pour les céramiques NY9h et NY15h, comme indiqué dans le tableau 3. En augmentant le temps de frittage de 9 à 15 h, la réduction de Eb est corrélée à une réduction du Rgb de ces céramiques. Les valeurs α des céramiques NY9h et NY15h étaient respectivement de 7,83 et 7,89.

Propriétés non linéaires J - E des céramiques NY9h et NY15h à température ambiante.

Pour étudier les propriétés diélectriques des céramiques NY9h et NY15h en fonction de la température, les dépendances en fréquence de ε 'et ε 'de ces deux échantillons à différentes températures sont illustrées sur les figures 7a, b et les encadrés. Aux fréquences inférieures à 105 Hz, les valeurs de ε′ ont tendance à augmenter avec la température. ε″ augmente également avec la température sur la même gamme de fréquences. Le comportement diélectrique dans cette plage de fréquences peut être attribué à la conduction CC induite aux GB et à d'autres facteurs, tels que le contact échantillon-électrode34. Aux fréquences supérieures à 105 Hz, on observe une diminution rapide de ε' qui correspond à l'augmentation rapide de la valeur de ε'' aux mêmes fréquences. De plus, ces valeurs réduites de ε′ se déplacent vers des fréquences plus élevées lorsque la température augmente. Ce comportement diélectrique est généré à l'intérieur des grains en raison de la présence de lacunes d'oxygène, ce qui est souvent appelé processus de relaxation diélectrique21. Comme illustré sur les figures 7a et b, l'énergie thermique peut activer un processus de relaxation diélectrique, comme le montre la position maximale de ε″ se déplaçant vers des fréquences plus élevées à mesure que la température augmente21. L'énergie d'activation pour la relaxation à haute fréquence (Ea) a été déterminée. La dépendance à la température de la fréquence au pic maximum-ε″ (fmax) est exprimée comme suit :

où f0 désigne un terme constant et kB est la constante de Boltzmann. T est la température absolue. Comme le montrent les figures 7c et d, la dépendance à la température de fmax peut être bien ajustée par l'équation. (4). La pente des lignes ajustées est utilisée pour calculer Ea, et les valeurs résultantes sont présentées dans le tableau 3. Les valeurs Ea pour les céramiques NY9h et NY15h se sont avérées être de 0,138 et 0,113 eV, respectivement. Ces valeurs de Ea sont assez proches de celles rapportées par Liang et al.27. Il est établi que la première (Vo+) et la deuxième ionisation (Vo++) des lacunes d'oxygène peuvent être facilement produites par une procédure telle que le frittage à haute température35. Par exemple, lorsque CCTO est chauffé, de l'oxygène intergranulaire est libéré du réseau, ce qui entraîne la création de lacunes d'oxygène (Vo). Pendant le processus de refroidissement, O2- est utilisé pour remplir certains sites Vo, en particulier ceux des couches GB. Par conséquent, Vo est détecté dans les grains35.

( a, b ) Dépendances en fréquence de ε 'à différentes températures des céramiques NY9h et NY15h, respectivement. L'encart de chaque figure divulgue la dépendance en fréquence de ε″. ( c, d ) Courbes d'Arrhenius de fmax de ces échantillons de céramique.

En raison des défauts inhérents de Vo+ et Vo++, des niveaux d'énergie de donneur allant de 0,01 à 0,07 eV et de 0,10 à 0,20 eV, respectivement, sont produits27. Il est possible que des valeurs de Ea comprises entre 0,113 et 0,138 eV proviennent de la réponse électrique à l'intérieur des grains des céramiques NY9h et NY15h en raison de la présence de Vo++ dans les céramiques. Les étapes de relaxation diélectrique dans une région haute fréquence de chaque échantillon sont fortement liées à leurs valeurs Ea.

L'énergie d'activation de conduction pour les grains (Eg) et GBs (Egb) peut être calculée en utilisant la loi d'Arrhenius pour les résistances,

où R0 est le terme constant pré−exponentiel. Dans la présente étude, Rgb ne peut pas être calculé à partir des spectres Z * des céramiques NY9h et NY15h en raison de l'effet dominant du contact échantillon-électrode dans la région des basses fréquences. Un module électrique complexe (M*=M′+jM″) a été considéré pour éliminer l'effet d'un contact échantillon-électrode du calcul Rgb. Les équations suivantes peuvent être utilisées pour construire un graphique M* :

M"max représente la valeur maximale de M" et τgb=1/ωmax désigne la variation du temps de relaxation. La figure 8 illustre les dépendances de fréquence de M' et M" dans des échantillons NYCTO frittés. Les schémas de déplacement de la position M″max étaient comparables pour les céramiques NY9h et NY15h. L'emplacement M″max s'est rapidement déplacé vers des fréquences plus élevées avec une température accrue, démontrant une relaxation diélectrique activée thermiquement21. De plus, ce modèle indiquait une réduction de Rgb en fonction de l'augmentation de la température. Les valeurs Rgb des échantillons NY9h et NY15h à 60 °C ont été estimées à l'aide de tracés M* et se sont révélées être respectivement de 1,77 × 106 et 3,32 × 105 Ω⋅cm. Les valeurs Rgb de chaque échantillon sont cohérentes avec le tanδ dans la gamme des basses fréquences.

Dépendances en fréquence de M′ et M″ à différentes températures pour les céramiques (a) NY9h et (b) NY15h.

De plus, la dépendance à la température de Rg a été étudiée à l'aide de l'admittance complexe (Y*=Y′+jY″),

où Y′ et Y′′ représentent respectivement les parties réelle et imaginaire de Y*. En général, les valeurs Rg peuvent être approximées à partir de l'ordonnée à l'origine non nulle des tracés Z*. Rg peut également être calculé via une analyse par spectroscopie d'admittance (AS) en utilisant l'équation, Rg = 1/2Y″max, où Y″max est la valeur la plus élevée au pic Y′′. Des pics Y '' ont été observés dans la gamme de fréquences, 105–106 Hz, pour les céramiques NY9h et NY15h à des températures inférieures à 30 ° C, comme le montrent les Fig. 9a et b. L'amplitude du pic Y′′ augmente avec la température, suggérant une réduction de Rg. Rg et Rgb dépendent de la température, comme le montrent les tracés M* et Y*.

Dépendance en fréquence de Y″ à différentes températures pour les céramiques (a) NY9h et (b) NY15h.

Comme illustré sur la figure 10, la variation Rgb et Rg a suivi la loi d'Arrhenius pour tous les échantillons. Les valeurs Eg et Egb peuvent être estimées à partir des pentes des courbes ajustées linéairement. Par exemple, les valeurs pour les céramiques NY9h et NY15h étaient de 0,114 et 0,104 eV, respectivement. Les modèles de changements Eg et Ea sont similaires dans les céramiques NY9h et NY15h, démontrant la réponse électrique à l'intérieur des grains de ces deux échantillons. Les valeurs Egb calculées à partir de l'équation d'Arrhenius pour les céramiques NY9h et NY15h étaient respectivement de 0,707 et 0,674 eV. La différence des valeurs de Eg et Egb de plus de 0,5 eV indique une microstructure hétérogène avec des composants semi-conducteurs et isolants. Cette observation est assez similaire au modèle IBLC pour les diélectriques35. Les valeurs Egb et Rgb des céramiques NY9h et NY15h sont cohérentes avec leurs valeurs tanδ basse fréquence.

Diagrammes d'Arrhenius de Rg (symboles ouverts) et Rgb (symboles pleins) pour les céramiques NY9h et NY15h.

Les structures électroniques des ions de transition ont également été étudiées dans cette recherche. La technique XPS a été utilisée pour examiner en profondeur les états de valence des ions Cu et Ti. Les spectres XPS Cu2p ont été obtenus dans la plage d'énergie de liaison (BE) de 926 à 969 eV, tandis que les spectres XPS Ti2p ont été enregistrés dans la plage BE de 448 à 469 eV. La figure 11 montre les spectres XPS Cu2p et Ti2p. Des pics qui se chevauchent sont observés dans le pic Cu2p3/2, comme illustré sur les Fig. 11a et b. Les principaux pics ont été trouvés aux positions BE de ∼933,88 et ∼933,69 eV pour les échantillons NY9h et NY15h, respectivement. Des pics mineurs dans le pic Cu2p3/2 de ces deux échantillons ont été observés aux positions BE de 932,06 et 931,81 eV, respectivement. La différence BE entre les pics principaux et mineurs de Cu2p3/2 est d'environ 1,82-1,88 eV. Les pics principal et mineur indiquent la présence de Cu2+ et Cu+ dans les structures NY9h et NY15h. Le rapport Cu+/Cu2+ pour NY9h et NY15h était de 8,47/91,53 et 26,36/73,64 %, respectivement. Un pic de chevauchement a également été observé dans les spectres XPS Ti2p. Des pics Ti4+ significatifs ont été détectés aux positions BE de 458,05 et 458,26 eV pour les échantillons NY9h et NY15h, respectivement. De très petites différences de pics de Ti3+ ont été identifiées dans les structures NY9h et NY15h d'environ 1,83 à 1,90 eV. Ces pics ont été observés aux positions BE de 456,15 et 456,43 eV, respectivement. Le rapport Ti3+/Ti4+ était de 2,37/97,63 et 2,69/97,31 % pour NY9h et NY15h, respectivement. La présence de Cu+ et Ti3+ est en accord avec les rapports antérieurs de la littérature30,34. Cu+ et Ti3+ dans le réseau NYCTO indiquent la présence de VO dans la structure. En raison des équilibres de charge, la perte d'oxygène du réseau (OL) peut entraîner la réduction des ions Cu et Ti à leurs états d'oxydation. En raison du mécanisme de compensation de charge, il est plausible que la création de grains semi-conducteurs de type n dans les céramiques frittées NYCTO puisse être due à des sauts de porteurs de charge entre Cu+↔Cu2+ et Ti3+↔Ti4+, générant un faible niveau de conductivité à l'intérieur des grains de cette céramique.

( a, b ) Spectres XPS Cu2p des céramiques NY9h et NY15h. (c,d) Spectres XPS Ti2p de ces deux échantillons.

Selon le tableau 2, les valeurs ɑ des céramiques NY9h et NY15h sont inférieures à celles de CCTO28. Cela est dû à la différence de taille de Na et Y par rapport à Ca et Cu. D'après les recherches expérimentales de Shannon36 et Tkach et al.37, les rayons covalents de Y3+ avec 9 nombres de coordination, Ca2+ avec 12 nombres de coordination et Cu2+ avec 6 plus proches voisins sont respectivement de 1,23 Å, 1,48 Å et 0,87 Å. Dans le cas du CCTO dopé Y, des études expérimentales antérieures38,39 ont révélé que la constante de réseau de cette structure est réduite. En d'autres termes, les ions Y devraient occuper des sites avec des rayons covalents plus grands. En raison du plus petit rayon covalent de Y3+ par rapport à Ca2+, les ions Y3+ occupent préférentiellement les sites Ca.

Ensuite, le site d'occupation de Na dans l'hôte CCTO est déterminé. Comme discuté ci-dessus, la substitution de Y3+ aux cites Ca conduit à une constante de réseau diminuée. D'après le tableau 2, le paramètre de réseau des échantillons NY9h et NY15h est inférieur à celui du CCTO intrinsèque. Il est impossible pour Na+ d'occuper des sites avec un plus grand rayon covalent, à savoir les sites Ca2+, car le paramètre de réseau serait réduit, entraînant une forte diminution de la constante de réseau, ce qui est en conflit avec nos mesures XRD. Par conséquent, Na+ doit occuper des sites avec des rayons covalents plus petits. Il a été trouvé que les rayons covalents de Na+ et Cu2+ avec 6 plus proches voisins sont respectivement de 1,16 et 0,87 Å36. Par conséquent, Na+ est susceptible d'occuper des sites Cu2+. Cette observation est confirmée par des investigations expérimentales et théoriques antérieures34,40,41,42. Comme l'ont démontré Li et al.43, les ions Ti4+ peuvent réduire leur état d'oxydation à Ti3+. Ensuite, les ions Ti3+ occupent les sites Cu2+ dans la structure CCTO. Pour une autre céramique pérovskite, en particulier SrCu3Ti4O1244, il a été constaté que les ions Ti peuvent également occuper des sites Cu dans cette structure, entraînant une libération d'ions Cu de ce réseau. De même, dans notre travail, les sites Cu2+ sont occupés par des ions Na+ dans les céramiques NYCTO, ce qui conduit à notre observation d'un excès de Cu à la limite des grains, comme on peut le voir clairement sur la Fig. 3a. La substitution des atomes de Na sur les sites Cu est décrite par la réaction suivante :

Dans notre expérience, nous avons fabriqué Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 en supposant que les ions Na et Y occupent les sites Ca. La cartographie EDS présentée à la Fig. 3a révèle que des phases riches en Cu (couleur verte) sont clairement présentes au niveau des couches GB de cette céramique.

Cette observation était associée à la substitution de dopants Na ou Y sur les sites Cu. Sur la base de nos résultats précédents, les ions Na et Y occupent respectivement les sites Cu et Ca, et la formule chimique du NYCTO utilisée dans nos calculs est Na2Y2Cu4Ti8O24. Trois configurations possibles, à savoir les structures I à III de la Fig. 12, sont considérées pour déterminer la structure la plus stable de cette céramique NYCTO. Comme présenté sur la figure 12, la structure III donne l'énergie totale la plus faible, ce qui en fait la plus stable. De plus, dans le présent travail, nous avons calculé la différence de densité électronique entre NYCTO et CCTO (\(\Delta \rho_{A} ({\text{r}})\)) qui est donnée par :

Ici, \(\rho_{CCTO} ({\text{r}})\) et \(\rho_{NYCTO} ({\text{r}})\) représentent respectivement la densité électronique des structures CCTO et NYCTO. De l'éq. (10), la région avec \(\Delta \rho_{A} ({\text{r}}) > 0\) correspond à une région d'accumulation d'électrons. Inversement, l'épuisement des électrons se produit dans les régions avec des valeurs négatives \(\Delta \rho_{A} ({\text{r}})\). Les régions avec des valeurs positives et négatives \(\Delta \rho_{A} ({\text{r}})\) sont présentées sur les figures 13a et b, respectivement.

Énergie totale de trois configurations différentes d'atomes Na et Y dans le réseau CCTO.

(a) et (b) les différences de densité d'électrons positives et négatives du plan (100) entre NYCTO et CCTO, respectivement.

Sur la figure 13a, la densité électronique sur un atome Y (boule verte) est en effet élevée. Par conséquent, il y a une accumulation d'électrons sur les ions Y, ce qui donne des ions Y moins chargés positivement. Sur la figure 13b, la région d'appauvrissement en électrons ne se trouve que sur les atomes de Na (boules jaunes). Cela se traduit par un état de valence plus positif pour Na dans le NYCTO. Sur la base de nos calculs de densité électronique, l'atome Y devient moins positif, tandis que l'état de valence Na est plus positif. Par conséquent, il existe une compensation de charge entre Na et Y dans la céramique NYCTO lorsque Na et Y sont co-dopés dans la structure CCTO. Expérimentalement, les Vo sont toujours observées au cours d'un processus de frittage. La position la plus stable de Vo au NYCTO doit être clarifiée. En utilisant la structure III, présentée sur la figure 12 comme structure initiale, seuls trois emplacements possibles de Vo dans cet hôte sont pris en compte. Pour la structure A, un Vo est situé entre les ions Na et Y. Le positionnement de Vo entre les atomes de Na et de Cu est présenté comme Structure B. Dans la Structure C, le Vo est à proximité de Y. L'énergie totale correspondant à ces trois structures est donnée à la Fig. 14. Sur la base de nos résultats d'énergie totale, nous avons constaté que l'énergie totale de la Structure B est la plus faible, suivie des Structures C et A, dans cet ordre. Par conséquent, Vo est probablement entre les atomes de Na et de Cu dans un hôte NYCTO. Comme le montre la figure 14, il est raisonnable de suggérer que les atomes de Na et de Cu dans NYCTO peuvent préférentiellement induire Vo pendant un processus de frittage à haute température. Dans cette structure, nous avons constaté que Vo est également à proximité des atomes de Ti. Cette observation pourrait être liée au Cu+ et Ti3+ dans nos échantillons.

Énergie totale de diverses positions de lacune d'oxygène dans le réseau NYTO par rapport à l'énergie totale de la structure C. La structure A est une structure avec une lacune d'oxygène entre les ions Na et Y. Pour la structure B, la lacune d'oxygène est couplée à la fois au Na et au Cu dans la structure NYCTO. Vo est proche de Y étiqueté dans la structure C.

Pour étudier l'origine du Cu + et du Ti3 + dans la céramique NYCTO, la différence de densité électronique de NYCTO avec et sans Vo (\(\Delta \rho_{B} ({\text{r}})\)) a été déterminée. Les valeurs \(\Delta \rho_{B} ({\text{r}})\) peuvent être évaluées à l'aide de l'équation suivante.

\(\rho_{NYCTO + V_o} ({\text{r}})\) est la densité électronique de la structure B, telle que présentée à la Fig. 14. Le \(\Delta \rho_{B} ({\text{r}})\) calculé est illustré à la Fig. Structure CTO +Vo. On peut voir sur la Fig. 15 que la densité électronique sur Cu (boules bleu foncé) et Ti (boule bleu clair) donne une valeur positive pour \(\Delta \rho_{B} ({\text{r}})\), bien que la densité électronique sur Na et Y soit inchangée. Ainsi, Cu2+ et Ti4+ devraient être réduits respectivement à Cu+ et Ti3+. En d'autres termes, les ions Cu + et Ti3 + observés dans nos mesures XPS (Fig. 11) proviennent de Vo dans le réseau NYCTO.

Différence de densité électronique entre NYCTO avec et sans lacunes d'oxygène de trois plans, à savoir les plans I à III.

En général, la faible conductivité des oxydes contenant Vo peut être attribuée au saut de charge électronique entre des ions similaires. De plus, dans les structures NYCTO apparentées, telles que CaCu3Ti4O12, la transition de phase ne se produit pas lorsque la température augmente, comme l'ont rapporté Subramanian et al.28. Ainsi, dans ce cas, l'effet ferroélectrique peut être ignoré. Pour les céramiques NYCTO, une faible conductivité (dans les grains) due au saut d'électrons entre Cu+↔Cu2+ et Ti3+↔Ti4+ pourrait jouer un rôle important dans la réponse diélectrique colossale de ce matériau. Selon des études antérieures, la variation de la réponse diélectrique peut être contrôlée par un dopage aux ions métalliques34,42 dans le réseau céramique ou un recuit à diverses atmosphères45.

Ces conditions peuvent induire la formation de Vo. Par conséquent, il est raisonnable de suggérer que la formation de Vo dans le réseau est cruciale pour produire la réponse diélectrique colossale dans les céramiques NYCTO. Cette découverte soutient l'hypothèse selon laquelle l'effet IBLC est l'origine principale de la réponse diélectrique des céramiques NYCTO.

Les deux céramiques frittées Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 produites à l'aide d'une méthode sol-gel modifiée contiennent une structure primaire CaCu3Ti4O12. Des propriétés diélectriques colossales ont été acquises par frittage à basse température. Les céramiques Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 frittées à 1050 °C pendant 9 et 15 h donnent des permittivités diélectriques très élevées de 1,37 à 1,99×104 avec une tangente de perte faible, inférieure à 0,04. Selon les enquêtes DFT, les ions Na sont plus susceptibles d'occuper les sites Cu et les sites Ca hébergent les ions Y. Des phases Cu apparentées, en particulier CuO, ont été découvertes près des joints de grains en raison de la substitution d'ions Na sur les sites Cu. Ces phases de Cu apparentées se formant sous forme de couches à haute résistance entraînent une réponse améliorée aux joints de grains. Par conséquent, les performances électriques de ces céramiques sont améliorées. Sur la base des calculs de densité électronique, nous avons constaté que la tendance de la charge Na est opposée à la tendance de la charge Y, conduisant à un mécanisme de compensation de charge dans Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12. De plus, les états Cu+ et Ti3+ dans l'échantillon proviennent de la présence de lacunes d'oxygène dans le réseau. Enfin, un condensateur à couche barrière interne peut être à l'origine de la réponse diélectrique colossale dans ces céramiques.

C2H3O2Na (Sigma−Aldrich, 99,995 % de pureté), C6H9O6Y·H2O (Sigma−Aldrich, 99,9 % de pureté), C4H6CuO4⋅H2O (Sigma−Aldrich, 99,0 % de pureté), C16H28O6Ti (Aldrich, 75 % en poids dans l'isopropanol), C6H8O7⋅H2O ( RCL Labscan, 99,5 % de pureté), C2H6O2 (QRëC, 99,5 % de pureté), C2H5OH (RCL Labscan, 99,5 % de pureté) et de l'eau déminéralisée ont été les matières premières utilisées dans le processus de préparation de Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 via une technique sol-gel modifiée. Les détails de la synthèse, commençant par la préparation du gel et se terminant par un précurseur mixte avant la calcination, ont déjà été rapportés46. La poudre résultante a été calcinée à l'air à 900 ° C pendant 12 h avant d'être broyée dans un mortier et un pilon pour donner une fine poudre calcinée. Sous compression uniaxiale à 200 MPa, la poudre de NYCTO a été façonnée en corps crus de 9,5 mm de diamètre et de 2 mm d'épaisseur. Les corps verts des poudres NYCTO ont été frittés à l'air pendant 9 (NY9h) et 15 h (NY15h) à 1050 °C. La température de frittage dans le travail actuel est d'environ 50 ° C inférieure à celle des méthodes de réaction à l'état solide ordinaires. La vitesse de chauffage pendant le processus de frittage est de 5 °C/min. Une fois le four arrêté, la matière est ramenée à température ambiante par refroidissement naturel.

Un diffractomètre à rayons X (XRD, PANalytical, EMPYREAN) a été utilisé pour examiner la composition de phase et la structure cristalline des matériaux frittés. La plage 2θ utilisée dans la collecte de données XRD était de 20 à 80°. Un incrément de 0,01 degré/point a été utilisé pour la collecte des données XRD. La méthode de raffinement de Rietveld a été utilisée pour analyser les données XRD. Décalage zéro, facteur d'échelle, arrière-plan (avec un type de fonction polynomiale), paramètres de demi-largeur de profil (v, u, w), paramètres de réseau (a, b, c), occupations de sites atomiques (Wyckoff), paramètre d'orientation préféré et fraction d'occupation de site (SOF) étaient les paramètres et coefficients utilisés pour l'optimisation dans le raffinement de Rietveld. La microstructure de surface des céramiques NY9h et NY15h a été étudiée par microscopie électronique à balayage de bureau (SEM, SEC, SNE-4500M). La tension d'accélération pour les mesures SEM était de 20 kV. Avant d'analyser la microstructure en vrac, les sections transversales de toutes les céramiques NYCTO ont été polies à l'aide d'un tampon de polissage au diamant, à une vitesse de rotation de 300 tr/min, jusqu'à ce que la couche transversale soit lisse. Les céramiques ont ensuite été recuites à l'air pendant 5 min à 1010 °C. La microscopie électronique à balayage d'émission de champ (FE-SEM, FEI) fonctionnant en mode de spectroscopie à rayons X à dispersion d'énergie (EDS) a été utilisée pour examiner les distributions élémentaires d'échantillons frittés. La densité relative (D) a été analysée en utilisant la méthode d'Archimède. Le logiciel ImageJ a également été utilisé pour estimer la taille des grains et les distributions granulométriques. La spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS, AXIS Ultra DLD) a été utilisée pour étudier les états d'oxydation des éléments de transition. Les données XPS ont été traitées à l'aide du logiciel MultiPak, qui est basé sur un ajustement de profil gaussien-lorentzien.

Avant les tests, les céramiques NY9h et NY15h ont été polies pour obtenir des surfaces propres et planes. Ensuite, Au a été appliqué sur une épaisseur d'environ 40 nm sur les deux surfaces parallèles de ces deux échantillons à l'aide d'une coucheuse à pulvérisation Polaron SC500. Les propriétés diélectriques des céramiques NY9h et NY15h ont été mesurées à l'aide d'un analyseur KEYSIGHT E4990A avec une tension d'oscillation de 0,5 V (Vrms). La stabilité des propriétés diélectriques a été étudiée dans des plages de fréquence et de température de 40 à 107 Hz et de - 60 à 210 °C, respectivement. Un contrôleur de température (9023 Delta Design Chamber) a été utilisé pour contrôler la température de mesure en augmentant la température par incréments de 10 °C. Les propriétés non linéaires J - E ont été évaluées à température ambiante (TA) en utilisant une unité de mesure haute tension (Keithley modèle 247) couplée à un électromètre programmable (Keithley modèle 617). Dans nos mesures J – E, la fréquence de charge pour la tension appliquée est fixée à 0,95 V/s.

Les calculs de la structure électronique et de la densité électronique des céramiques NYCTO ont été effectués à l'aide du Vienna Ab initio Simulation Package (VASP)47. Le pseudopotentiel utilisé dans ce travail est basé sur la technique Projector Augmented Wave. La forme Perdew–Burke–Ernzerhof (PBE) du potentiel d'échange-corrélation48 a été employée. Les états de valence de Cu, Ti et O ont été obtenus à partir de la littérature publiée42. Les états de valence de Na sont 2s, 2p et 3s. De plus, 4s, 4p, 5s et 4d ont été choisis comme états de valence de Y. Selon les tests de convergence d'énergie totale, 650 eV d'énergie de coupure d'onde plane et un échantillonnage de 7 × 7 × 7 points k des espaces réciproques ont été observés. La technique du gradient conjugué a été utilisée pour détendre les structures NYCTO.

Les données de cette étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Nous tenons à remercier la recherche et les études supérieures de l'Université de Khon Kaen pour son soutien financier. De plus, ce travail a été soutenu par le Fonds fondamental de l'Université de Khon Kaen et le Fonds national pour la science, la recherche et l'innovation (NSRF). Cette recherche a reçu un soutien financier du NSRF via l'Unité de gestion du programme pour les ressources humaines et le développement institutionnel, la recherche et l'innovation (numéro de contrat : B05F650017). Enfin, ce projet est financé par le Conseil national de la recherche de Thaïlande (NRCT) et l'Université de Khon Kaen sous le numéro de subvention N42A650293.

Département des sciences fondamentales et des mathématiques, Faculté des sciences, Université Thaksin, Campus Songkhla, Songkhla, 90000, Thaïlande

Jakkree Boonlakhorn

Groupe de recherche sur la conception diélectrique et computationnelle géante (GD-CDR), Département de physique, Faculté des sciences, Université de Khon Kaen, Khon Kaen, 40002, Thaïlande

Punpatsorn Suksangrat, Sriprajak Krongsuk, Prasit Thongbai et Pornjuk Srepusharawoot

Département de mathématiques, Faculté des sciences, Université de Khon Kaen, Khon Kaen, 40002, Thaïlande

Weerachai Sarakorn

Institut de recherche et d'innovation sur les nanomatériaux pour l'énergie (IN-RIE), Université de Khon Kaen, Khon Kaen, 40002, Thaïlande

Sriprajak Krongsuk, Prasit Thongbai et Pornjuk Srepusharawoot

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JB, PT, PS : Conceptualisation, Méthodologie, Curation des données, Ressources, Validation. PS, WS, SK : Analyse formelle, Enquête, Validation. JB, PS : Rédaction - Révision et édition. PS : Financement d'acquisition.

Correspondance avec Pornjuk Srepusharawoot.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Boonlakhorn, J., Suksangrat, P., Sarakorn, W. et al. Études computationnelles et expérimentales de la propriété diélectrique géante des céramiques Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12. Sci Rep 13, 4638 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-31879-z

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Reçu : 05 janvier 2023

Accepté : 20 mars 2023

Publié: 21 mars 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-31879-z

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